향상된 광전자 응용 분야를 위해 압력 하에서 밴드 갭 조정 및 AGeF3(A = K, Rb)의 광학 기능 향상

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 8663(2022) 이 기사 인용

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현재 연구에서는 밀도 함수 이론을 사용하여 정수압 하에서 할라이드 페로브스카이트 AGeF3(A = K, Rb)의 물리적 특성을 부지런히 분석합니다. 이 연구의 목표는 광학 특성을 개선하고 광전자 응용 분야에 대한 화합물의 적합성을 평가하기 위해 압력 하에서 AGeF3(A = K, Rb)의 전자 밴드 갭을 줄이는 것입니다. 구조적 매개변수는 높은 수준의 정밀도를 나타내며 이는 이전에 발표된 연구와 잘 연관됩니다. 또한 결합 길이와 격자 매개변수가 크게 감소하여 원자 간의 상호 작용이 더욱 강력해집니다. K(Rb)-F와 Ge-F 사이의 결합은 각각 이온 및 공유 결합 특성을 나타내며 결합은 압력을 가할 때 더 강해집니다. 정수압을 가하면 광흡수와 전도도에 현저한 변화가 나타납니다. 밴드 갭은 압력이 증가함에 따라 낮아져 전도성이 향상됩니다. 광학 기능은 또한 연구된 물질이 가시광선 및 자외선 스펙트럼에서 작동하는 다양한 광전자 장치에 사용될 수 있다고 예측합니다. 흥미롭게도 이 화합물은 압력을 가하는 광전자 응용 분야에 사용하기에 더 적합해졌습니다. 더욱이, 외부 압력은 페로브스카이트라는 제목의 기계적 거동에 큰 영향을 미쳐 페로브스카이트를 더욱 연성과 이방성으로 만듭니다.

큐빅 페로브스카이트는 지난 몇 년 동안 연구원과 과학자들로부터 상당한 선호를 얻었습니다. 반도체, 센서, 초전도체, 광전지, 광전자 장치 및 LED(발광 장치)1,2,3 등 여러 분야에서 이러한 페로브스카이트의 다양한 적용 가능성이 주목의 중심에 있습니다. 결과적으로 연구원들은 페로브스카이트 물질의 물리적 거동에 대한 실험적 및 이론적 연구4,5,6,7를 모두 수행하여 다양한 광전자 분야에 응용할 수 있는 새로운 가능성을 창출했습니다. 흥미롭게도 페로브스카이트 태양전지(PSC)의 개선이 가속화되어 전력 변환 효율(PCE)이 22.1%8에 이르렀습니다. 지금까지 Pb 기반 페로브스카이트 태양전지는 25.2%라는 최고의 PCE를 기록했지만9 습도, 습기, 온도, 자외선10으로 인해 수명이 짧아졌습니다. 반면에, 에틸암모늄 요오다이드와 결합된 무연 주석 할로겐화물 페로브스카이트는 ~13%11의 PCE를 나타냈습니다. 초기 단계에서는 금속성 Pb2+ 기반 유기 PSC, 즉 CH3NH3PbI3(또는 MAPbX3)이 개발되었습니다12,13,14. 그러나 이러한 유기 화합물의 독성은 큰 단점을 야기했습니다. Pb는 인식된 독소로 인해 많은 장애물이 발생합니다15. 또한 유기 MA+ 양이온은 심각한 환경 문제를 야기하여 제조 공정을 극도로 위험하고 유해하게 만듭니다16. 독성을 무효화하기 위해 Ge2+ 및 Sn2+와 같은 무독성 양이온이 Pb2+ 양이온을 대체하고/또는 K+, Rb+ 및 Cs+ 양이온이 유기 대응물을 대체하는 데 사용되었습니다15,17,18,19. 따라서 A, B, C가 각각 1가 양이온, 2가 양이온 및 할로겐 음이온을 나타내는 ABX3의 새로운 형태가 나타났습니다. Ge 기반 무기 페로브스카이트는 Pb 기반 페로브스카이트에 비해 우수한 광흡수 및 전도성을 갖기 때문에 Pb의 대체 가능한 대안으로 떠오르고 있습니다. 주변 온도에서 Ge 기반 페로브스카이트는 상 변환을 나타내지 않습니다. 게다가, K와 Rb는 광전지 응용 분야에서 유망한 잠재력을 보여주었습니다. Jain et al.24은 RbSn(Cl,Br)3 페로브스카이트에 대한 첫 번째 원리 계산을 활용하여 광전지에 적합한 두드러진 밴드 갭을 평가했습니다. 1가 양이온 K+ 기반 페로브스카이트는 높은 흡수성과 구성 가능한 밴드 갭으로 인해 태양 전지에 활용될 가능성이 있습니다. 최근 연구에서 무기 할로겐화물 페로브스카이트는 태양전지 응용을 위한 신뢰할 수 있는 재료로 인식되었습니다. 할라이드 페로브스카이트의 물리적 특성을 향상시키기 위해 정수압을 적용하면 엄청난 결과가 나타났습니다. 일반적으로 정수압은 격자 매개변수33, 양이온 및 음이온의 변위34,35, 팔면체 케이지의 회전36, 상 전이 등을 수정합니다. 금속 할로겐화물의 경우 격자 상수 및 단위 셀 부피와 같은 구조적 특성은 압력이 증가함에 따라 감소합니다29 ,32. 할로겐화물 페로브스카이트에서도 동일한 동작이 감지될 수 있습니다. 최근 연구에서는 KCaCl339, CsGeI330, RbYbF340, CsGeI341과 같은 무기 할로겐화물 페로브스카이트가 정수압 하에서 밴드 갭이 감소하여 전도성이 향상되는 것으로 나타났습니다. 또한, 압력을 가하면 할라이드 페로브스카이트의 광학 매개변수가 현저하게 발달하여 광전자 분야의 기능이 향상될 수 있습니다. 따라서 본 연구의 동기는 정수압을 가한 후 할라이드 페로브스카이트 AGeF3(A = K, Rb)의 다양한 물리적 특징의 변화를 평가하고 조사하는 것입니다. 보다 구체적으로, 이 연구는 정수압의 적용으로 인해 광전자 분야에 더 매력적인지 여부를 관찰하기 위해 1차 원리 계산을 사용하여 AGeF3(A = K, Rb)의 구조적, 전자적, 광학적 및 기계적 특성을 분석했습니다.