Scientific Reports 12권, 기사 번호: 21497(2022) 이 기사 인용
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수소화 비정질 실리콘(a-Si:H)은 풍부한 기초 물리학과 잠재적으로 저렴한 태양전지로 큰 주목을 받아왔습니다. 여기에서는 ITO(Indium Tin Oxide) 기판의 a-Si:H 필름에서 수소 함량을 통해 조정 가능한 새로운 공진 엑시톤과 상관 플라즈몬을 관찰합니다. HR-TEM(고해상도 투과 전자 현미경)으로 지원되는 분광 타원편광법은 나노 크기 결정부터 비정질 a-Si:H 필름까지 다양한 결정도의 광학 특성과 전자 상태 밀도를 조사하는 데 사용됩니다. 관찰된 광학 및 전자 구조는 분석적 임계점 선 모양을 사용하여 2차 도함수로 분석됩니다. 복합 유전 함수는 전자-정공 상호작용에 기초한 에너지 이동 및 대역 간 전이 확대에 대한 미세한 계산과 잘 일치함을 보여줍니다. 흥미롭게도 우리는 전하 캐리어 밀도의 급격한 변화를 일으키고 광전지 성능을 결정하는 전자 상관 관계를 드러내는 넓은 에너지 범위에 걸쳐 비정상적인 스펙트럼 중량 이동을 관찰합니다. 더욱이, 공명 엑시톤과 상관 플라즈몬의 상호 작용은 상관 플렉시톤이라는 용어로 논의됩니다. 우리의 결과는 광전지 장치용 a-Si:H 필름에서 엑시톤과 플라즈몬의 결합을 결정하는 데 있어 수소의 중요한 역할을 보여줍니다.
수소화 비정질 실리콘(a-Si:H)은 최근 박막 태양전지1, 방사선 검출기2, 이미지 센서3, 박막 트랜지스터4, 메모리 장치5 및 마이크로채널과 같은 대면적 박막 기반 광전자 장치를 만드는 데 선호되는 재료로 부상했습니다. 강성6 및 유연한 기판7 모두에 플레이트가 있습니다. 이러한 유형의 재료는 저렴하고 환경 친화적이며 무독성일 뿐만 아니라 n형 및 p형 도핑이 가능하고8,9,10 p-i-n 호모 접합 구조가 밴드 없이 구현되었기 때문에 중요합니다. 인터페이스11,12,13에서 간격 불연속성입니다. 수많은 연구에서 약한 Si-Si 결합, Si-H2 결합 및 a-Si:H 광전자 특성을 변화시키는 공동의 존재가 밝혀졌습니다.
엑시톤(exciton)으로 알려진 전자-정공 상호 작용은 반도체 및 광전지 장치에서 중요한 역할을 합니다. 실란과 수소의 공정 가스 혼합물에서 수소를 희석하여 a-Si:H 재료 및 장치의 안정성을 향상시키는 데 사용되었습니다. 최근 결과는 수소로 희석된 가스 혼합물로부터 고유 층이 생성될 때 a-Si:H 셀의 안정성이 크게 증가하는 것으로 나타났습니다. 이 물질의 수소 함량은 낮은 수소 희석으로 만들어진 합금과 유사하지만 이 필름에서 수소가 유출되는 것은 훨씬 낮은 온도에서 발생합니다25,26. 게다가 전자 여기 또는 열 자극이 있는 경우 수소 원자의 작은 질량과 크기로 인해 상대적으로 단단한 Si 매트릭스 내에서 쉽게 이동하여 Staebler Wronski 효과(SWE)로 알려진 준안정 구조 진화가 발생합니다. 그러나 a-Si:H의 전자 및 광학 특성에 대한 수소의 역할은 아직 탐구되지 않았습니다.
여기에서는 RF-PECVD 기술을 사용하여 수소 희석을 통해 SiH4에서 실리콘의 비정질 구조를 생성하는 새로운 접근 방식을 제시하고 엑시톤 및 플라즈몬 결합을 생성하는 전자 구조의 상세한 진화와 광전지 장치의 성능과의 관계를 밝힙니다. 분광 타원편광법을 사용하여 a-Si:H의 광학 응답 및 구조에 대한 정확한 물리적 모델을 얻습니다.
a-Si:H 박층은 키 전극 면적이 19.62cm2이고 전극 크기가 4cm인 키 기반 UHV 공간 부하에서 RF-PECVD(MVSystem Inc. USA) 기술을 사용하여 코닝 1737 유리 및 ITO 기판에 본질적으로 증착됩니다. 분리. 각 필름의 총 증착 시간은 30분 동안 일정하게 유지됩니다. 표 1에 제시된 바와 같이, 수소 SiH4/H2 희석을 위한 증착 매개변수는 10W의 RF 전력, 270°C의 기판 온도, 2000mTorr의 프로세스 압력(PP)을 사용하여 0, 16 및 36입니다. R -0 필름(수소 희석 없음) 증착은 침전 중에 수행되는 반면, R-16 및 R-36 필름은 수소 희석을 사용하여 30분 내에 증착됩니다. 원자력 현미경(Agilent 5500)은 필름의 표면 형태와 거칠기를 연구하는 데 사용됩니다. 활성화 에너지를 추정하기 위해 300-475K의 온도 범위에서 동일 평면 형상의 진공 (~ 10-5mbar)에서 필름의 암흑 및 광전도도를 측정합니다.
and <ε2> are extracted using a least-squares regression analysis30 and an unweighted root-mean-square error function by fitting the experimental spectra with Woollam Complete Ease software. The parameters corresponding to the surface roughness of the R-0, R-16, and R-36 samples and the parameter of the respective dielectric functions are evaluated by a combination of the Tauc-Lorentz (TL)/Tauc-Lorentz + G model to determine thickness, band gap and optical constants of the films./p> from Ex−1 = 3.34 eV and Ex−2 = 3.82 eV with a magnitude of energy shift of 0.48 eV, so that the quantum confinement effect occurs with the transmission changing from high energy, crossing zero to lower energy32. Furthermore, it is important that there is spectral weight transfer at <ε2> of the R-0 film, but is unseen in one of c-Si. It turns out that the peak in <ε2> of the c-Si film occurs at high energy, namely at E1 = 5.34 eV. There is a transfer of spectral to lower energy at E0 of 3.32 eV, which causes a spectral weight transfer of 3 eV, which is a signature of electronic correlation. Figure 1c depicts the <ε2> curve of the R-16 film, showing not only the quantum confinement effect, but also the dramatic effect of hydrogen. It is seen that both exciton peaks shift to each other and collap to be one exciton. When more hydrogen is added, as the R-36 film in Fig. 1d, there is another shift of 0.84 eV in the <ε2> curve between Ex−1 = 3.52 eV and Ex−2 = 4.36 eV. It leads to a rechanging exciton feature, which is somewhat the same as that of the c-Si film. This means that the hydrogen dilution has taken an important role in tunning the electronic structure of the deposited a-Si film./p> (a) c-Si, (b) R-0, (c) R-16, and (d) R-36./p> of the complex dielectric function, loss function, and reflectivity of c-Si, R-0, R-16, and R-36 films. The value of <ε1> changes dramatically from positive to negative, showing different type of plasmons (Fig. 2a–d) as further discussed later. The <ε1> reaches a minimum with a positive value at about ~ 4.45 eV. For all films, <ε2> exhibits a peak at ~ 3.34 eV and the rise is a characteristic of silicon, featuring a resonant exciton. Resonant excitonic effects are typically occurred above the optical band gaps due to strong electron–hole and electron–electron interactions and have been observed in graphene33,34,35,36,37,38. The substrate also has non-reflective characteristics at ~ 1.00 eV but exhibits non-zero reflectivity at ~ 4.00 eV in Fig. 2e–h. When the a-Si: H film is deposited on the substrate, the reflectivity approaches zero and shows a depth at ~ 4.00 eV, shifting slightly with the addition of hydrogen. The minimum reflectivity at ~ 4.00 eV is a sign of plasmon./p> of the dielectric function, (e–h) reflectivity, and (i–l) loss function (E0: conventional plasmon, E1: correlated plasmons) c-Si, R-0, R-16, and R-36./p>, we identify two different types of plasmons. For the former where <ε1> is positive, it is unconventional, correlated plasmons29. For the later, where <ε1> is negative, it is conventional plasmons. The loss function curve does corroborate that the plasmon appears in the film39, characterized by a peak at ~ 3.50 eV in Fig. 2i–l. The peaks show the red and blue shifts of ~ 0.74 eV respectively for the R-0 and R-36 films, which are consistent with the deep reflectivity. Another peak is also observed at 5.20 eV, implying that the plasmon is coupling with the exciton at this photon energy./p>, <ε2>, and loss function in the spectral regions where structures are observed (points). The solid and dotted lines represent the best fits to standard critical-point line shapes, derived from: \(\frac{{d}^{2}\varepsilon }{{d\omega }^{2}}=\left\{\begin{array}{*{20}l}n\left(n-1\right)A{e}^{i\Phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{n-2}, n\ne 0\\ A{e}^{i\phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{-2}, n=0\end{array}\right.\). The fit is performed simultaneously for the real and imaginary parts of d2ε/dω2 using a least-squares procedure48,49. If the angle Ф in the phase factor \({e}^{i\Phi }\) take values, which are integer multiples of π/2, the line shape corresponds to transitions between uncorrelated one-electron bands while noninteger multiples are usually believed to include excitonic effects by allowing a mixture of two CP integer multiple line shapes./p>
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